ZrO4/SiO2-Al2O3催化肉桂醛MPV轉(zhuǎn)移加氫性能
摘要：以九水合硝酸鋁(Al(NO3)3·9H2O)與正硅酸乙酯(TEOS)為前驅(qū)鹽,采用溶膠-凝膠法制備一系列不同Al2O3含量的SiO2-Al2O3復(fù)合氧化物,并通過浸漬硝酸氧鋯引入ZrO2,制備ZrO2/SiO2-Al2O3復(fù)合氧化物催化劑,考察催化劑在肉桂醛(CAL)MPV轉(zhuǎn)移加氫中的催化性能,并結(jié)合N2物理吸附、X射線粉末衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、NH3-程度升溫脫附(NH3-TPD)、Py-原位紅外(Py-IR)等技術(shù),研究催化劑結(jié)構(gòu)、織構(gòu)以及表面性質(zhì)與其催化性能間的構(gòu)效關(guān)系.研究表明,所制備的催化劑均以L酸為主,并含有少量B酸中心,這使得加氫產(chǎn)物以肉桂醇(COL)為主,并含有少量1-苯丙烯-2-丙基醚(CPE).Al2O3含量不僅影響催化劑表面的酸中心數(shù)量,而且對催化劑的織構(gòu)參數(shù)有較大影響.隨Al2O3含量的增加,催化劑表面L酸與B酸中心均有所增加,而孔徑則持續(xù)變小,這使得催化反應(yīng)呈現(xiàn)CAL轉(zhuǎn)化率先增加后減少、目標(biāo)產(chǎn)物COL選擇性先稍有減小后有所增加的趨勢.在Si/Al比為2時,催化劑具有最優(yōu)的催化性能,優(yōu)化反應(yīng)條件下,CAL轉(zhuǎn)化率達(dá)96%,目標(biāo)產(chǎn)物COL選擇性達(dá)90%.
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分子催化雜志
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