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基于多軸差分吸收光譜技術(shù)測量對流層HCHO垂直分布

作者:田鑫; 徐晉; 謝品華; 李昂; 胡肇?zé)j; 李曉梅; 任博; 吳子揚(yáng) 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院; 安徽合肥230026; 中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實驗室; 安徽合肥230031; 中國科學(xué)院區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心; 福建廈門361021

摘要:甲醛(HCHO)在大氣光化學(xué)反應(yīng)中扮演著重要的角色,是一種重要的氣溶膠前體物和光化學(xué)氧化指示劑。大氣中HCHO的來源主要是直接排放和光化學(xué)反應(yīng)生成。大氣光化學(xué)反應(yīng)與太陽輻射強(qiáng)度密切相關(guān),一般來說,太陽輻射強(qiáng)度越強(qiáng),大氣光化學(xué)反應(yīng)越劇烈, HCHO的二次來源產(chǎn)率也就越高。故針對HCHO的研究成為當(dāng)今大氣環(huán)境研究的一個重要課題。介紹了基于多軸差分吸收光譜技術(shù)(MAX-DOAS)獲取對流層HCHO垂直柱濃度(VCD)及垂直廓線的反演算法。該方法是基于非線性最優(yōu)估算法的兩步反演方法,首先反演氣溶膠垂直廓線,然后在此基礎(chǔ)上反演HCHO垂直廓線。其中第二步氣體廓線反演時,氣溶膠廓線線型會影響氣體廓線反演的權(quán)重函數(shù)從而影響氣體垂直廓線反演的精度,為此,研究了三種不同氣溶膠廓線類型(指數(shù)型、高斯型和玻爾茲曼型)對HCHO垂直廓線反演的影響。結(jié)果表明,在三種氣溶膠廓線類型條件下,當(dāng)氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)為0.1時,氣體反演的總誤差、平均核的包絡(luò)線、靈敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓線結(jié)果都比較接近,即氣溶膠廓線類型對HCHO垂直廓線反演的影響很小。而對于200 m以下(含200 m)的近地面,通過指數(shù)型、高斯型和玻爾茲曼型氣溶膠廓線獲取的HCHO體積混合比(VMR)與真實HCHO VMR的差異分別為36.89%,-0.04%和23.30%,表明使用指數(shù)型和玻爾茲曼型氣溶膠廓線類型反演HCHO垂直廓線會高估近地面HCHO濃度,而高斯型氣溶膠廓線類型則正好相反。此外,還反演了北京國科大站點(diǎn)一次污染過程中HCHO的垂直廓線,分析了污染過程中HCHO的垂直分布特征。結(jié)果表明, HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出現(xiàn)在午后,主要來自于本地產(chǎn)生,即西南風(fēng)將污染的VOCs氣團(tuán)帶到觀測點(diǎn),經(jīng)過本地的光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生HCHO而積累,造成了此次HCHO濃度升高。結(jié)合氣流后向軌跡分析,來自站點(diǎn)西南

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光譜學(xué)與光譜分析

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